Im Jahr 1992, als die Neue Galerie Graz im Rahmen der Ausstellung Identität : Differenz auch die Arbeiten von Günter Brus und den Wiener Aktionisten erstmals umfangreich präsentierte, waren nur drei Zeichnungen des Künstlers in der Sammlung der Neuen Galerie vorhanden. In den späteren 1990er-Jahren wurde der Grundstock für eine umfangreiche Brus-Sammlung gelegt, was im Wesentlichen der Gesellschaft der Freunde der Neuen Galerie und dem Mäzen Dr. Hellmut Czerny zu verdanken ist. In den folgenden Jahren konnten auch sämtliche Fotomappen zu den Aktionen von Brus ergänzt werden.

Im Kulturhauptstadtjahr 2003 illustrierte Günter Brus die Neuauflage von Leopold Sacher-Masochs Roman Venus im Pelz – der so entstandene 36-teilige Zyklus konnte mit Sondermitteln der Kulturhauptstadt für die Sammlung der Neuen Galerie Graz erworben werden.

2004 verhallte ein erster Ruf, in der Neuen Galerie ein Kompetenzzentrum für Günter Brus einzurichten, doch im Folgejahr war es immerhin möglich, die 24-teilige Bild-Dichtung Friedrich von Schlegel. Zehn Sonette zu erwerben. Im Jahr 2007 stimmte der Kulturreferent des Landes Steiermark, Dr. Kurt Flecker, dem Ankauf wichtiger Werke aus dem Wiener Kunsthandel zu.

Zu diesem Zeitpunkt umfasste die Sammlung der Neuen Galerie bereits rund 451 Arbeiten (4 informelle Arbeiten, 11 Fotomappen oder Vintage-Serien mit 135 Einzelfotos, 45 Aktionsskizzen, 22 Zeichnungen, Bild-Dichtungen oder Zyklen mit 123 Einzelblättern, 26 Publikationen im Eigenverlag, 42 Editionen oder Druckgrafiken mit 113 Einzelblättern und 5 Gemeinschaftsarbeiten).

Auf dieser Grundlage wurde am 26.10.2008 der Gründungsvertrag für das BRUSEUM unterzeichnet sowie ein einmaliges Ankaufsbudget von 1.003.600 € gewährt, mit dem die Sammlung um essenzielle Arbeiten erweitert werden konnte. 2009 konnte schließlich auch der literarische Vorlass von Brus für das BRUSEUM erworben werden, der über 700 Hefte, Manuskripte und Entwürfe mit mehr als 20.000 beschriebenen Seiten umfasst. Günter Brus gestattete dem BRUSEUM darüber hinaus, von allen Fotonegativen seiner Aktionen Abzüge für Ausstellungs- und Dokumentationszwecke zu ziehen und hat auch sein Dokumentationsarchiv zur Verfügung gestellt, das mit dem in der Neuen Galerie vorhandenen Archivmaterial zusammengeführt wurde.

Als das BRUSEUM am 26.11.2011 eröffnet wurde, umfasste dessen Sammlung 19 Filme, 1.181 Einzelfotos zu 19 Aktionen sowie 39 Zyklen und Bild-Dichtungen aus insgesamt 499 Blättern. Seither konnte der Bestand um weitere Mappenwerke, Dauerleihgaben und Schenkungen ergänzt werden.